杨戬劈山救母未果，被罚驻守天机阁守护上古神物天珠。一日，对天珠虎视眈眈的蒙面妖为夺天珠与杨戬在天机阁大战，致使天珠遗落凡间。杨戬为寻天珠携哮天犬一同下凡，结识陵山村村民瑶姐及其女惠儿，却意外发现瑶姐为帮女儿续命，将天珠藏于惠儿身上。一边是神职使命，另一边却关乎人命，就在杨戬犹豫不决之际，蒙面妖再度来袭。二人大战之中杨戬意外发现，蒙面妖竟然是伏妖神镜受自己的神力冲撞幻化而成。杨戬为救苍生，终召唤出天眼，与镜妖展开殊死搏斗。
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渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯 Chris Evans 饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊 Samuel L. Jackson 饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福/Robert Redford 饰）的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊 Scarlett Johansson 饰）和退伍老兵“猎鹰”（安东尼·麦凯 Anthony Mackie 饰）的帮助。 他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行……
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