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《时空来电》主要讲述积案组组长何君（李小冉饰）从职场菜鸟蜕变成飒爽警花，带领以新人刑警顾明哲（王天辰饰）为首的四人破案小组，为寻求积压悬案真相四处奔走，伸张正义的故事。 其中，从事刑警职业20年的何君，在努力查案的同时也一直在寻找失踪许久的刑警曹征（杜淳饰）。然而，生活在2018年的顾明哲和生活在1998年的刑警曹征，却在意外情况下通过一通神秘来电开启了奇妙交流。尔后，两人依靠着一部旧手机，在不同时空里相互提供线索，将一桩桩积压悬案逐个侦破，揭示匿藏于每个案件真相的同时，也引发了案件背后关于人性的思考。他们20年如一日寻求真相的迫切愿望，向观众展现人民警察“有案必破，使命必达”的形象，传递“正义终将战胜邪恶势力，正义不会迟到也永远不会缺席”的正能量。
新年前夜，神秘杀手在美国市中心的一栋高层，大规模远程枪杀狂欢的人群。29人死亡，枪枪毙命，案发现场找不到任何弹壳、指纹等证物，杀手毫无踪迹。三天后，杀手又在大型购物中心大开杀戒，数十位市民和安保人员中弹身亡，一组特警队员也被杀手用手榴弹团灭。 联邦调查局长官兰马克（本·门德尔森 Ben Mendelsohn 饰）和其爱徒——年轻女警艾丽诺（谢琳·伍德蕾 Shailene Woodley 饰），奉命查案，但州政府、当地警局都妄图夺取功劳，争权夺利，甚至执行兰马克强烈反对的特警行动，但这些行动造成的市民伤亡却又归咎于兰马克，无比荒谬，完全失控。也正是这个荒谬的恶世，塑造了今日的杀手。师徒二人在走投无路之际，艾丽诺发现了关键线索，带她无限接近恶世深渊之中。